Der Westerwaldkreis liegt im Nordosten des Bundeslandes Rheinland-Pfalz, im Dreiländereck mit Nordrhein-Westfalen und Hessen.
Er grenzt im Norden an die Landkreise Altenkirchen (Rheinland-Pfalz) und Siegen-Wittgenstein (Nord-Rhein-Westfalen) und im Osten an die hessischen Landkreise Lahn-Dill und Limburg-Weilburg.

Zu den weiteren „Nachbarn“ in Rheinland-Pfalz zählen der Rhein-Lahn-Kreis im Süden sowie die Stadt Koblenz und die Kreise Mayen-Koblenz und Neuwied im Westen.

Das Kreisgebiet umfasst den Kernraum des Westerwaldes, der Mittelgebirgslandschaft zwischen Rhein und Dill, Lahn und Sieg. Es erstreckt sich vom Rande des mittelrheinischen Beckens und den Unterlahnhöhen über die Montabaurer Senke, das Kannenbäckerland, den Oberwesterwald und den Hohen Westerwald bis kurz vor Siegen.

Der Naturpark Nassau mit dem Buchfinkenland, die romantischen Täler von Gelbach, Brexbach, Saynbach und Nister, die Kroppacher Schweiz, die Westerwälder-Seenplatte, die Krombach- und Breitenbachtalsperre und das gesunde Klima verleihen der Landschaft ein hohes Maß an natürlicher Attraktivität.

Die größte Nord-Süd-Ausdehnung beträgt 44 Kilometer Luftlinie, die größte Ost-West-Ausdehnung 40 Kilometer.
Höchster Punkt ist die Fuchskaute im hohen Westerwald mit 657 Meter über Normalnull; im Gelbachtal unterhalb von Dies liegt der niedrigste Punkt mit 150 Metern. Das Klima im Westerwald ist besser als sein Ruf. Bei einem Höhenunterschied von fast 500 Metern herrschen nicht überall dieselben klimatischen Verhältnisse. Aber selbst in Höhenlagen sind die Niederschlagswerte, Windgeschwindigkeiten und Temperaturen günstiger als in vergleichbaren Höhenlagen des rheinischen Schiefergebirges.

Rund 40 Prozent der Kreisfläche (988,89 Quadratkilometer) sind bewaldet.

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